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Quando è stato creato, nel 1991, l'ASL ha ereditato fondi storici dalla BN, come quello di Blaise Cendrars, S. Corinna Bille e Maurice Chappaz, Bertil Galland, Eugène Rambert, Gonzague de Reynold, William Ritter, vere e proprie pietre miliari per l'evoluzione delle acquisizioni.
Da quel momento la collezione, che riunisce essenzialmente scrittori del Novecento, si è arricchita degli archivi di Étienne Barilier, Georges Borgeaud, Jacques Chessex, Anne-Anne-Lise Grobéty, Roland Jaccard, Agota Kristof, Alice Rivaz, Grisélidis Réal, Yvette Z'Graggen e Walter Weideli, e inoltre della biblioteca di Jean Starobinski.
Sono rappresentate anche la critica letteraria e la storia editoriale con i fondi di Georges Poulet, Jean Starobinski, Roger Dragonetti e Pierre-Oliver Walzer, oltre agli archivi della L.U.F. e di Henry-Louis Mermod.
L'ASL, incentrato sulla letteratura svizzera, custodisce tuttavia anche tesori di altra provenienza: consultando i carteggi si scoprono le firme di Barthes, Butor, Char, Cocteau, Cohen, Claudel, Foucault, Gracq, Jouve, Montale, Paulhan, Queneau...
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